En 1927, dos años después de su fundación el Club Bolívar se inscribió a La Paz Fútbol Asociation, Bolívar por primera vez participó en un campeonato oficial, que se jugó en la cancha de Miraflores donde logró el subcampeonato. El primer equipo que disputó el campeonato de 1927 en el que, siendo debutante logró el subcampeonato detrás de Nimbles Sport estaba conformado por un equipo estable que estaba integrado por Walter Miranda, Enrique Tellería, Felipe Gutiérrez Nieto, Víctor Leclere, Carlos Terán, Germán Garnica, Roberto Segaline, Miguel Carreón, Luis Ernesto Sanz, siendo su capitán Humberto Barreda. Fueron incorporados un año después Alfredo Molina, Roberto Gómez y Carlos Álvarez.
Su primer partido amistoso internacional lo disputó el 3 de junio de 1927 al enfrentar en La Paz a Coquimbo Unido de Chile, fue derrotado por 2 a 1. En 1928 los celestes ocupan el quinto lugar en la tabla de colocaciones.
En el torneo oficial del año 1929, el club Bolívar consigue el tercer lugar.
El 11 de mayo de 1930 se inicia el campeonato oficial, y finaliza el 30 de julio en el estadio principal Estadio Hernando Siles, consiguiendo el sub-campeonato el club Bolívar con siete unidades. En 1931 el torneo se cumplió con deficientes actuaciones de parte de los equipos que no contaban con buenas divisiones inferiores, limitándose el campeonato a sólo cuatro equipos.
Fue en 1932 cuando el club Bolívar logró por primera vez en su historia el campeonato jugado en dos series. El certamen se inició el 26 de mayo, teniendo que suspenderse por los acontecimientos de la Guerra del Chaco en fecha 25 de septiembre. ”La Paz Fútbol Asociation”, dejó establecido que la ubicación y puntaje del momento se reconocía en la tabla final. Por esa circunstancia el Club Bolívar fue declarado Campeón de ese año. En los años 1933 y 1934, los torneos se suspendieron por la contienda bélica del Chaco. Concluida la guerra, el campeonato se reinició recién en 1935.
Los celestes se consagraron campeones por segunda vez en 1937. Bolívar fue subcampeón en 1938, campeón por cuatro años consecutivos entre 1939 y 1942, logrando el tetracampeonato. Ese equipo estaba liderado por los jugadores Walter Saavedra, Rojas, Romero, Plaza, Gutiérrez y Garzón. Fue también subcampeón en 1943 y 1945.
1947 es un año señalado para Bolívar y para el fútbol boliviano, pues se produjo el debut con la casaca celeste de Víctor Agustín Ugarte, el tupiceño que llegó a La Paz para probarse y desde el primer día mostró su calidad. Bolívar lo hizo debutar frente a Ferroviario y ese mismo año estrenó su talento en la selección boliviana. Ugarte es para quienes lo vieron jugar, indiscutiblemente el mejor jugador boliviano de la historia. El entreala derecho en el viejo esquema de 2-3-5, fue progresivamente retrasándose para manejar el equipo.
En 1950 nació el profesionalismo en el fútbol boliviano y Bolívar fue el primer campeón nacional del fútbol profesional boliviano. Bajo la batuta de Ugarte y del tarijeño Mario Mena, se preanunciaba la participación en los cincuenta de jugadores de la talla del argentino Ramón Guillermo Santos.
Bolívar obtuvo los títulos profesionales de 1953 y 1956 y el subcampeonato en 1951. A partir de 1960,
Una tarde aciaga de domingo del año 1964, se decretó el descenso de categoría del club Bolívar, parecía que desde ese momento la suerte institucional del "Gran Bolívar", estaría irremisiblemente condenada a una suerte de declinación paulatina. Nada más equivocado, quienes pensaron de ese modo no tomaron en cuenta el gran poder de recuperación de la entidad "celeste".
Al influjo de hombres de talento, mística y profundo amor a la gloriosa divisa "académica", comenzó la "operación retorno"; Esa operación tiene muchos nombres y muchos protagonistas, nadie puede ser omitido, sin embargo, hay que relevar la tarea de Luis Eduardo Siles "Chichi", quien tenía una frase llena de profunda fe y sacrificio: “¡VOLVEREMOS! para demostrar que Bolívar puede tener tropiezos, pero que jamás está vencido”.
"Chichi" Siles decidió tomar el timón del barco que parecía zozobrar y lo llevó seguro a anclar en las playas del triunfo inobjetable. A la ardua tarea de "Chichi", y todos los que sumaron su esfuerzo y devoción, se debe la recuperación de categoría en el fútbol paceño y nacional. Desde ese entonces, desde el primer renacer del Ave Fénix, nunca más se tendría que lamentar contratiempos y desventuras. Bolívar había levantado el vuelo hacía la gloria del fútbol boliviano
El 65 fue el año de la recuperación y probablemente el año de inflexión que llevó a Bolívar a sus éxitos históricos más relevantes. En ese grupo de dirigentes se foguearon jóvenes que hicieron historia, Lauro Ocampo, Guery Jordán, Guillermo Monje y Mario Mercado. En 1966 Bolívar hizo un doblete ganando el título de La Paz y el título nacional, lo que lo llevó en 1967 a su primera participación en la Copa Libertadores de América.
El debut copero de los celestes en 1967 llevó a jugadores como Walter Costa, Ramiro Blacutt un puntero de leyenda, Abdúl Aramayo, René Domingo Taritolay y otras grandes figuras de la época. Participó junto a 31 de octubre de Bolivia, River Plate y Racing de Argentina y a Independiente Medellín e Independiente Santa Fe de Colombia. Terminó en el cuarto lugar entre seis equipos. Hacia fines de la década de los 60 Bolívar armó un equipo de mucho respeto con Párraga en el arco, defensores como Maldonado y sobre todo Mario Rojas uno de los mejores backs centrales que haya tenido el fútbol de Bolivia. En el medio campo Raúl Álvarez un argentino talentoso y el inolvidable René Rada que venía del mejor 31 de Octubre. Adelante estaban Blacutt, Taritolay y Coutinho
La crisis estructural del fútbol puesta en evidencia por la catástrofe de la selección en Cali, llevó a crear una entidad con la participación exclusiva de los clubes profesionales a nivel nacional.
El equipo campeón de 1978, el primer Bolívar campeón de esta nueva era: Carlos Conrado Jiménez, José Queiroz, Carlos del Puerto y Vlado Svigir; Ricardo Troncone, Aldo Fierro, Ramiro Vargas, Jimmy Lima, Héctor Cáceres, Pablo Baldivieso, Luis Gregorio Gallo; Erland Araoz, Stephan Matic, Carlos Aragonés; Viviano Lugo, Raúl Alberto Morales, Waldino Palacios, Jesús Reynaldo, Porfirio “Tamayá” Jiménez” y Carlos Borja (entonces puntero derecho). En 1979 ganó un certamen menor de carácter oficial, llamado Copa Liga.
El 2008 se inició un nuevo ciclo en el club, con el proyecto BAISA y el tándem Marcelo Claure, Guido Loayza. El primer logro de esta nueva fase celeste se dio en el Campeonato Apertura del 2009.
